Την πρώτη σημαντική συλλογή απέκτησε το Μουσείο το 1858 έπειτα από δωρεά του Kaemmerer, Υπουργικού Συμβούλου της Ρωσικής Αυτοκρατορίας. Η συλλογή αυτή περιελάμβανε σημαντικά δείγματα (συνολικά 158) από τα Ουράλια όρη και περιοχές της Αυτοκρατορικής επικράτειας, που ενσωματώθηκαν μεταγενέστερα στην πρώην Σοβιετική Ένωση.
Ακολούθησαν το 1859 η δωρεά της συλλογής Penosta με ορυκτά από το Τυρόλο, και το 1860, η σημαντικότερη ίσως δωρεά στο Μουσείο από το Χαριτώφ, πρόξενο της Ρωσικής Αυτοκρατορίας, με 555 δείγματα ορυκτών και πολυτίμων λίθων από τη Ρωσία και Σιβηρία.
Το ίδιο έτος αγοράστηκαν οι συλλογές Π. Βουγιούκα, λοχαγού του Μηχανικού, με 450 δείγματα ορυκτών από όλο τον κόσμο (220 διαφορετικά είδη), και Γ. Σούτσου (60 δείγματα ορυκτών γερμανικής προέλευσης). Σημαντική δωρεά, ήταν εκείνη των Όθωνα και Αμαλίας το 1863, με ορυκτά και μεταλλεύματα που συνέλεξε ο γεωλόγος Fiedler από τον Ελλαδικό χώρο. Στην ίδια δωρεά περιλαμβάνεται και η συλλογή Θ. Ξένου με ορυκτά από τη νήσο Έλβα.
Το 1868 δωρίστηκαν στο Μουσείο από το Β. Βιτάλη περίπου 100 δείγματα ορυκτών χρυσού και αργύρου από διάφορα ορυχεία του Μεξικού, καθώς και 150 δείγματα ορυκτών της Σουηδίας από το Nordenskjold. Την ίδια περίοδο αγοράστηκε η συλλογή του ιατρού A. Lindermayer με περισσότερα από 400 ορυκτά και πετρώματα από την Ελλάδα και το εξωτερικό.
Υπό τη διεύθυνσή τουΟι συλλογές του Μουσείου εμπλουτίσθηκαν σημαντικά με τη δωρεά της συλλογής Α. Βερναρδάκη με Ρώσικα κυρίως ορυκτά (1874) και την αγορά της συλλογής B. Wappler (1880) με 1200 περίπου δείγματα πετρωμάτων από όλο τον κόσμο. Ο Δανός Christian Ernst δώρισε το 1899 στο Μουσείο περί τα 150 δείγματα με ζεόλιθους, ενώ το 1902 αγοράστηκαν από τον Ε. Πονηρόπουλο 140 δείγματα ορυκτών από το Βεζούβιο. Στα τέλη του περασμένου αιώνα έως αρχές του εικοστού αιώνα χρονολογούνται και τα δείγματα ορυκτών Λαυρίου μεταξύ των οποίων και η συλλογή από σμιθσονίτες μοναδική στον κόσμο, με αγορά περίπου 350 δειγμάτων από το Γιαννόπουλο (1883), 120 δειγμάτων από το Γ. Κοντόπουλο (1901), 60 δειγμάτων από τον Ι. Λυμπεριάδη (1912) και το Ν. Μάνθο (1914). Αξίζει επίσης να αναφερθούν οι δωρεές του καθηγητή Μ. Μαραβελάκη, και του Α. Δεληγιώργη εργοδηγού των μεταλλείων Κασσάνδρας με ορυκτά Κρήτης και Χαλκιδικής αντίστοιχα.
Υπό τη διεύθυνσή του Κ. Κτενά (1913 – 1935) έγινε ταξινόμηση των ορυκτολογικών και πετρολογικών συλλογών, και πραγματοποιήθηκε συστηματική έκθεση ορυκτών και πετρωμάτων Ελληνικής προέλευσης, βελτιώθηκε σημαντικά η κατάσταση του Μουσείου και Εργαστηρίου και προστέθηκε η συλλογή λαβών και αναβλημάτων των πρόσφατων εκρήξεων του ηφαιστείου της Σαντορίνης. Μετά το 1930 το Μουσείο επεκτάθηκε και συγκεντρώθηκαν όλες οι συλλογές πετρωμάτων Ελληνικής προέλευσης. Οι διδακτικές συλλογές του Μουσείου και Εργαστηρίου εμπλουτίσθηκαν με αγορά από τη Γερμανία ορυκτολογικών και πετρολογικών συλλογών, οι οποίες τοποθετήθηκαν σε ειδικά διαμορφωμένες προθήκες. Ιδιαίτερα από το 1912 οργανώθηκαν πολλές γεωλογικές εκδρομές από το προσωπικό του Μουσείου σε διάφορα μέρη της Ελλάδας με σκοπό τη συλλογή δειγμάτων ορυκτών και πετρωμάτων.
Το 1928 το Μουσείο απόκτησε έπειτα από δωρεές τις ορυκτολογικές συλλογές του ακαδημαϊκού Φ. Νέγρη, μηχανικού μεταλλείων και του Ι. Μανούσου (η δεύτερη με ορυκτά από τη Μήλο) και εμπλουτίσθηκε το 1929 με αγορά 600 δειγμάτων. Το 1931 περιήλθαν, έπειτα από δωρεές στο Μουσείο, δύο σημαντικές συλλογές η μία του Κ. Κτενά με ορυκτά από τη Φινλανδία και η δεύτερη του υφηγητή Σ. Παπαβασιλείου με ορυκτά από τη Νάξο. Μια νέα σημαντική αγορά δειγμάτων ορυκτών (400 δείγματα από διάφορες Ευρωπαϊκές τοποθεσίες) πραγματοποιήθηκε το 1935, ενώ το 1938 δωρίστηκαν από τον Κοφινά δείγματα ορυκτών από το Transvaal της Ν. Αφρικής.
Μετά το δεύτερο Παγκόσμιο Πόλεμο οι συλλογές του Μουσείου εμπλουτίσθηκαν έπειτα από δωρεές των Λαβράνου (ορυκτά από τη Ν. Αφρική) και Ξάνθου (ορυκτά από τον Ελλαδικό χώρο), ενώ κατά τη διάρκεια των ετών 1958 – 1962, η συλλογή των ορυκτών του Μουσείου επαναταξινομήθηκε με την καθοδήγηση του τότε καθηγητή Α. Γεωργιάδη.
Το 1997 αγοράστηκε η συλλογή του Ν. Νικολιδάκη με 140 δείγματα από ορυκτά του Λαυρίου, και αποκτήθηκαν έπειτα από δωρεά η συλλογή Αθ. Τάταρη (δείγματα από την Ελλάδα και το εξωτερικό), καθώς η συλλογή Α. Τσολάκου (δείγματα κυρίως από Σέριφο). Ακολούθησαν το 1999 οι δωρεές της οικογένειας Ι. Παπανικολάου και του Α. Κατερινόπουλου, με ορυκτά από τον Ελλαδικό χώρο και μια συλλογή με ακατέργαστους και κατεργασμένους πολύτιμους λίθους από τον Ν. Kielty-Λαμπρινίδη. Τα δείγματα αυτά εκτίθενται σε αυτόφωτες περίοπτες προθήκες, δωρεά της οικογένειας Αξαρλιάν σε μνήμη Θάνου Αξαρλιάν.
Σημαντική δωρεά ήταν και της οικογένειας Μεταξά, με την οποία αποκτήθηκε το μοναδικό δείγμα χαλαζία, ποικιλία καπνίας με μορφή σκήπτρου. Το Μουσείο διαθέτει σήμερα τουλάχιστον 10.000 δείγματα ορυκτών και 15.000 δείγματα πετρωμάτων και μεταλλευμάτων, από τα οποία εκτίθενται περίπου 3500 δείγματα ορυκτών και 400 δείγματα πετρωμάτων.
Μουσείο Ορυκτολογίας & Πετρολογίας ΕΚΠΑ (Ι)
[Eπιμέλεια: Π. Τζεφέρης]